近日，维多利亚vic309官网张力教授与物理科学与技术学院吴顺情教授等合作，在硬碳负极材料微结构精准调制及其工作电压平台的可定制化研究中取得重要进展。相关成果以“Precisely Tunable Instantaneous Carbon Rearrangement Enables Low-Working-Potential Hard Carbon Towards Sodium-Ion Batteries with Enhanced Energy Density”为题发表于Advanced Materials（DOI: 10.1002/adma.202407369）。
在电池体系中，电极材料通常具有固定的氧化还原电位，尽管受工作环境的影响（如极化）会发生一定变化，但难以实现大范围的改变。碳材料是电极材料中非常特殊的一类，不同微观结构和元素掺杂的碳材料会表现出差异极大的电化学行为和工作电位平台，但这并不代表我们可以对某一特定碳材料的电化学平台进行大幅度地调制。对于一些重要的电池材料，如钠离子电池中的硬碳负极，其工作电压平台存在明显的倾斜区（图中蓝线），会严重影响全电池的输出电压和能量密度，这就要求我们发展出可大范围精准调制碳材料工作电压平台的创新方法，实现对电化学反应行为的可定制化。
研究团队引入了瞬态高温热脉冲加热技术，通过对硬碳材料的“急热”和“骤冷”处理，可对其内部石墨化微畴的层数和尺寸、封闭纳米孔以及开放纳米孔的数量和比例进行高通量地调制，获得大量亚稳态的硬碳结构。进一步结合电化学测试，我们可筛选出一系列具有不同储钠电位平台的硬碳，首次实现了对电化学性能的人为定制化，并可对这些特殊亚稳态硬碳进行批量制备。本方法筛选出的硬碳材料，其倾斜区可得到彻底地去除，同时表现出高达325 mAh g-1的低电压平台容量（图中红线），性能处于全平台硬碳研究的国际最前沿水平。我们通过原位/非原位谱学手段以及机器学习（machine-learning）模拟从实验和理论两方面深入阐明了不同热脉冲周期下碳相和封闭纳米孔的演化，以及这些变化与储钠电化学行为间的关联规律。本方法具有优异的普适性，可对不同前驱物的硬碳进行精准调制并定制平台/斜坡占比。采用平台容量为主导的硬碳负极与正极材料组配获得的HC ||Na3V2(PO4)3 全电池，能量密度提升高达20.7%。
该研究工作由张力教授和吴顺情教授共同指导完成，主要由维多利亚vic309官网2021级硕士生刘俊杰、2022级硕士黄灵以及物理科学与技术学院2021级博士生游逸玮完成（共同第一作者）。同时，该工作得到中科院物理所胡勇胜教授，我校赵金保教授、张桥保教授、韩业创博士等指导。研究工作得到国家自然科学基金（92372101、52122211、22301106）、中央高校基本科研业务专项资金（20720220010）、国家重点研发计划（2021YFA1201502）和维多利亚vic309官网南强青年拔尖人才基金等资助。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202407369
