近日，iChEM研究人员、现在维多利亚vic309官网工作的邓德会研究员课题组在金属-N4活性中心高效电催化CO2还原研究中取得新进展，相关成果“Understanding the reaction mechanisms of well-defined metal-N4 sites in electrocatalytic CO2 reduction”发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed., DOI: 10.1002/anie.201808593)。
金属-氮-碳是一类具有优异电催化CO2还原性能的催化剂，但目前的制备方法很难获得结构明确且单一的金属-氮-碳催化剂，严重制约了对该类催化剂活性中心及催化反应机理的认识。为了探究该类催化剂的反应机理及不同金属中心的活性趋势，课题组在长期对金属-N4活性中心结构认识及其催化反应研究（Science Adv. 1 (2015) e1500462；Nature Nanotech.11 (2016) 218-230；Angew. Chem. Int. Ed.55 (2016) 6708；Nano Energy 32 (2017) 353; Chem 4 (2018) 1902）的基础上，利用具有明确金属-N4结构的系列3d金属酞菁作为模型催化剂，结合理论计算、电化学实验及同步辐射X射线原位吸收谱对该体系进行了深入的研究。他们从理论计算分析了不同金属酞菁电催化还原CO2的反应机理及活性顺序，发现钴酞菁具有最优异的催化性能，其高催化活性源于活性中心钴既有利于*COOH的形成，也有利于*CO的脱附。电化学实验表明钴酞菁可高选择性地将CO2还原成CO，在最优电位-0.8 V vs. RHE时，CO的法拉第效率高达99%，并具有长时间的稳定性。该工作揭示了具有单一金属-N4活性中心电催化还原CO2的反应机理及活性趋势，并为设计高性能金属-氮-碳催化剂提供了重要借鉴。
该研究工作是与西湖大学肖建平博士、维多利亚vic309官网田中群院士和王野教授、中科院上海应用物理研究所司锐研究员等合作完成。该研究得到国家重点研发计划（项目批准号：2016YFA0204100、2016YFA0200200）、国家自然科学基金（项目批准号：21573220、21621063）、中科院前沿科学重点研究项目（项目批准号：QYZDB-SSWJSC020）、教育部能源材料化学协同创新中心（2011·iChEM）的资助。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201808593
