维多利亚vic309官网洪文晶教授应邀撰写的综述性论文“Quantum Interference Effects in Charge Transport through Single-Molecule Junctions: Detection, Manipulation and Application”发表于美国化学会旗下刊物Accounts of Chemical Research(DOI: 10.1021/acs.accounts.8b00429)。论文系统地介绍了洪文晶教授及其带领的研究团队通过广泛的跨学科国际合作在单分子电输运中的量子干涉效应的检测、调控及其应用所取得的一系列前沿进展。
在单分子器件中,由于分子具有多个分立的轨道能级,类似于光的双缝干涉效应,电子在不同轨道能级之间传输也会发生干涉现象,这就是单分子电输运中的量子干涉现象。因此,电子从分子的不同连接位点间的透射概率体现为多个轨道透射系数的叠加,当这样的叠加高于分子前线轨道的贡献时,即发生了相增量子干涉提升单分子电输运能力;反之,则发生相消量子干涉降低单分子电输运能力。量子干涉效应作为单分子尺度电输运独特的量子效应,对于制备基于量子效应的新型分子材料和器件具有重要意义,然而其检测、调控和应用是现阶段单分子电子学的核心挑战。
洪文晶教授长期致力于面向单分子电子学应用的科学仪器研发,基于机械可控裂结(Mechanically Controllable Break Junction, MCBJ)和扫描隧道显微镜裂结(Scanning Tunneling Microscope Break Junction, STM-BJ)技术实现了单分子器件的飞安级高灵敏度电学测量,并以此在国际上首次测量获得了具有相消量子干涉效应的蒽醌单分子结的超低电导信号。而后,洪文晶教授团队及其合作团队设计、合成并测量了一系列具有相同共轭中心,不同连接位点的同系物分子的单分子电学性质,并进一步将共轭中心由最简单的苯环,拓展至稠环芳烃,乃至杂原子掺杂的杂环和金属戊搭炔类化合物,获取了单分子电导随连接位点变化的定量规律。在实现量子干涉效应检测的基础上,课题组进一步系统发展了单分子器件电输运中不同量子干涉状态的调节方法,拓展了量子干涉效应在单分子化学反应动力学检测等领域的应用。
在上述研究中,洪文晶教授及其研究团队与工作在有机化学方向的荷兰University of Groningen的J.C. Hummelen教授、英国Durham University的MartinR. Bryce教授、瑞士University of Bern的SilvioDecurtins教授与Shi-Xia Liu博士、丹麦Universityof Copenhagen的MogensBrøndsted Nielsen教授、中科院化学所的张德清研究员与刘子桐博士、维多利亚vic309官网的夏海平教授、兰州大学的张浩力教授,以及工作在理论物理和理论化学方向的英国Lancaster University的ColinJ. Lambert教授、丹麦Technical University of Denmark的Kristian S. Thygesen教授和Universityof Copenhagen的Gemma Solomon教授等来自5个国家的10余个实验室开展了广泛的跨学科国际合作,发表了包括5篇J. Am. Soc. Chem.、1篇Angew. Chem. Int. Ed.、2篇Nat. Common.等一系列高水平合作论文,充分体现了该研究团队以自主研发科学仪器为核心竞争力、通过广泛的跨学科国际合作解决单分子尺度关键科学问题的研究特色。
这一工作是以维多利亚vic309官网能源材料化学协同创新中心iChEM Fellow刘俊扬博士为论文第一作者,化工系硕士生黄晓艳和化学系本科生王飞参与了论文的部分准备工作。该工作得到科技部国家重点研发计划(2017YFA0204902),国家自然科学基金委(21673195、21703188)以及中国博士后科学基金(2017M622060)等项目的资助。
论文链接:http://dx.doi.org/10.1021/acs.accounts.8b00429