维多利亚vic309官网汪骋教授课题组在MOF负载的Cu基催化剂用于CO2氢化方面取得进展。相关研究成果“Cooperative copper centres in a metal–organic framework for selective conversion of CO2 to ethanol”在线发表于Nature子刊《自然-催化》(Nature Catalysis, DOI:10.1038/s41929-019-0308-5)。
CO2的氢化转化被认为是碳资源循环利用的重要方向。其中,将CO2直接氢化生成乙醇是极具价值但也富有挑战的途径。乙醇合成的难点在于其氢化过程中C-C键生成速率及C-O键断裂速率的调控,速率失衡将会导致单碳产物或是长链烷烃的生成。
课题组设计了一种MOF负载的双铜中心催化剂,该催化剂选用了一种含有Zr12节点的金属有机框架(MOFs)作为载体,通过对节点上的羟基基团使用TMSLi进行去质子化,然后加入Cu源进行金属负载的后修饰组装技术将CuI活性中心负载在金属节点上,实现了双铜金属中心的构建,不仅可以通过双金属氧化加成进行氢气的活化,还可在碱金属离子的协助下实现C-C键生成,从而实现CO2到乙醇的转化。该工作不仅展示出MOF材料作为催化剂载体的独特性,也为铜基催化剂催化CO2氢化至乙醇的研究带来了新的认识。
该研究工作通过维多利亚vic309官网汪骋教授课题组与芝加哥大学林文斌教授课题组合作完成。维多利亚vic309官网2014级安冰博士(现英国曼彻斯特大学博士后)和2016级博士研究生李哲为共同第一作者,博士研究生张竞争和曾令真参与了部分工作,芝加哥大学博士研究生宋洋在X-射线吸收光谱数据收集方面给予了帮助。研究工作得到科技部重点研发计划(批准号:2016YFA0200702)和国家自然科学基金(批准号:21671162、21471126、21721001)等项目的资助。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41929-019-0308-5