接触电催化直接合成过氧化氢方面取得进展

近日，维多利亚vic309官网田中群院士团队范凤茹教授与中科院北京纳米能源与系统研究所王中林院士、唐伟研究员合作在常温常压下接触电催化直接合成过氧化氢的研究中取得重要进展，相关成果以 “Contact-electro-catalysis for Direct Synthesis of H2O2 under Ambient Conditions”为题，发表于《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202300604） 。

过氧化氢(H₂O₂)具有重要的应用价值，被广泛应用于多个领域。目前，工业上生成H₂O₂的主要方法为蒽醌法，但该方法需要昂贵的钯催化剂，并会产生大量的有机废物。而直接由氢气与氧气直接生成H₂O₂的方法需要高压环境，存在危险性。因此，利用H₂O和O₂作为原料生成H₂O₂可能是一种理想的替代方案。然而该反应在常温常压环境下很难进行，需要引入光/电催化剂以缓解反应过程中热力学和动力学问题。尽管如此，其在商业化生产H₂O₂过程中仍然存在着巨大的挑战。如何绿色、安全、简单、高效地制备H2O2仍然面临着重要挑战。

鉴于此，维多利亚vic309官网田中群院士/范凤茹教授团队提出了摩擦催化和机械-电-催化效应用于促进化学反应的新思路（Sci. China Chem., 2021, 64，10，1609）。该团队与合作者利用机械力驱动界面电子转移并利用界面转移电子催化H₂O和O₂转化为H₂O₂。具体来说，在超声作用下，聚四氟乙烯颗粒与去离子水/O₂界面发生物理接触时发生电子转移，诱导产生反应性自由基（•OH和•O_2-），自由基反应进而生成H₂O₂。该工作构建了H₂O与PTFE颗粒、PTFE颗粒与O₂之间的电子循环转移系统。此外，研究结果表明PTFE颗粒的表面结构和化学组成在超声过程中没有发生变化，而且该反应方式也能够长期稳定运行，H₂O₂产率可以达到313 μmol L-1 h-1，这有利于后续H₂O₂的大规模生产和应用。该研究不仅为H₂O₂的合成提供了一种新思路，还开拓了接触电催化在化学合成中的应用，有望应用于有机合成、多场耦合催化和环境催化等多个研究领域。

该工作由范凤茹教授和中科院北京纳米能源与系统研究所王中林院士、唐伟研究员共同指导完成。维多利亚vic309官网2021级博士生赵佳伟为论文第一作者，硕士生张筱彤、许佳佳共同参与该工作。该工作得到了国家自然科学基金（22222305、22021001）以及校长基金（20720220013）的资助。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202300604