近日，维多利亚vic309官网孙世刚院士团队王宇成副教授与郑南峰教授合作，在金属单原子位点的电化学溶出机制研究中取得重要进展。相关成果以“Mechanism of Particle-Mediated Inhibition of Demetalation for Single-Atom Catalytic Sites in Acidic Electrochemical Environments”为题在线发表于Journal of the American Chemical Society上（DOI: 10.1021/jacs.3c04315）。
金属单原子催化位点（SACS）存在严重的电化学溶解现象，导致其在质子交换膜技术中的实际应用面临巨大挑战。当前，抑制SACS溶出的有效策略鲜有报道。最近，有研究表明，与金属颗粒（如团簇和纳米颗粒）的相互作用可以抑制SACS的脱金属，使其成为少数几种有希望抑制脱金属的策略之一。然而，这种稳定机制的底层机理尚不清楚。
基于此，研究人员结合在线ICP-MS技术、X射线吸收谱和理论计算，定量构建了“Fe单原子氧化态～Fe-N键强～单原子金属溶出量”三者之间的线性关联，并提出了金属颗粒抑制Fe单原子位点（SACS）溶出的普适性机制：金属颗粒作为电子供体，增加了FeN4位点的电子密度，降低了Fe的氧化态，加强了Fe-N键的稳定性，抑制了电化学金属溶出。进一步，研究人员通过筛选金属颗粒，使Fe SACS的金属溶出量降低78%，并使该催化剂在直接甲醇燃料电池中稳定运行长达430小时。
该工作是在王宇成副教授、赵匡民博后、郑南峰教授的共同指导下完成。维多利亚vic309官网2020级硕士生高晓斌为本文第一作者，中国科学院高能物理所黄换副研究员完成了同步辐射X射线吸收谱的表征与分析，嘉庚创新实验室叶宏工程师协助完成了在线ICP-MS的表征工作。研究工作得到创新群体（22021001）、国家自然科学面上基金（22179116）、国家基础科学中心（22288102）、中央高校基本科研基金（20720220017）的资助。
论文衔接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c04315
