近日，维多利亚vic309官网董全峰教授课题组在钠金属电池新型电解液设计研究中取得重要进展，相关研究成果以“A weakly-coordinating-intervention strategy for modulating Na+ solvation sheathes and constructing robust interphase in sodium-metal batteries”为题发表在Nature Communications（DOI: 10.1038/s41467-024-50751-w）。
高压钠金属电池（SMBs）因高理论容量（约 1166 mAh g-1）、低电极电位（-2.714 V）以及钠金属资源丰富而被视为最有前途的储能系统之一。稳定的 SMBs 在很大程度上取决于阳极界面层（SEI）和阴极界面层（CEI）的组成和性质，而SEI和CEI的组成和性质则与所用电解质体系直接相关。因此，通过调节离子溶剂化结构来构建性能优异的SEI/CEI是电解质设计的重要原则。然而，电解质/溶剂化结构的设计原理及其对电化学性能的影响在方法和理论上都还很不成熟。
基于此，研究团队报道了一种阳离子弱配位干预的新概念和新策略，用于调节钠金属电池中的Na+溶剂化鞘并构建优异的SEI/CEI。与局部高浓电解质不同，引入的功能分子（1,2-二氟苯）可以与Na+弱配位，从而调控钠离子的溶剂化结构，并通过与盐分解相结合来加强阳极/阴极界面的形成。这种弱配位分子介入策略扩展了SMBs在高电压下的运行，其性能超过了目前报道的钠金属原型电池。此外，这项工作不仅提出了克服SMBs电解液稳定性差的设计原理，还阐明了溶剂化结构与电解液氧化还原行为、SEI 溶解以及阳极/阴极保护之间的相关性。同时，确定了SMBs中SEI/CEI化学变化是由于溶剂化的差异而非SEI/CEI形成机理的差异，使对 SMBs的认知达到了一个更高的水平。这种弱配位分子介入的电解质设计和优良性能为研究现有钠金属阳极在Na沉积/剥离可逆性和高压SMBs的长期运行提供了一种可靠的方法。该研究结果还为了解界面形成过程和订制其化学成分提供了新见解。
该工作在董全峰教授和郑明森教授的共同指导下完成。维多利亚vic309官网2022级博士生王楚涛为论文的第一作者，理论计算由袁汝明副教授完成，2018级博士生孙宗强（已毕业）、硕士生刘雅晴、刘霖也参与了部分工作。该工作得到国家自然科学基金委（22179112、22072117、22021001）的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-50751-w
